湖冰生消过程对溶解性有机物迁移转化的影响研究获进展
作者： 发布日期：2023-03-01 浏览：
湖泊等内陆水体占全球两极冰盖以外陆地面积约3.7%，每年承接、输移的碳通量约5.1 PgC yr-1，占地表年净固碳通量约70%。溶解性有机物（DOM）是湖泊天然有机质的主要赋存形态和活跃成分，DOM经微生物降解和光降解能释放大量小分子有机酸与碳氮磷等生源物质，支撑异养型微生物新陈代谢的同时也影响湖泊富营养化进程。北半球中高纬度湖泊及高山高原湖泊冬半年通常经历较长时间的冰层覆盖期，极圈以内湖泊每年冰层覆盖持续时间通常超过200 d。湖冰向下生长过程中，一部分DOM从湖冰的冰晶生长前缘排出至下层水体中，一部分DOM可能被裹挟滞留在冰层内，还有一部分DOM可能被絮凝并以颗粒态有机碳形式沉降至湖底。然而，湖冰生消过程中DOM在下层未封冻水体、上层湖冰及颗粒态形式中的分配机制以及DOM组成，尤其是分子组成分异特征和驱动机制尚不清晰。
中国科学院南京地理与湖泊研究所研究员张运林研究小组副研究员周永强等联合瑞典皇家科学院院士、瑞典乌普萨拉大学教授Lars J. Tranvik等，通过湖冰生成前后野外样品采集和实验室湖冰生成模拟实验对湖冰生消过程如何影响DOM在冰、水、颗粒物中的分配比例、组成及驱动机制展开系统研究。研究通过无冰期、冰层覆盖期开展野外不同溶解性有机碳（DOC）浓度梯度下湖水及湖冰等样品采集及室内湖冰生成模拟实验（图1），运用DOM光谱和高分辨率质谱（Orbitrap）等技术，分析了非冰期湖水、湖泊结冰后上层冰和下层不冻水中pH、电导率、颗粒态与溶解态碳氮等参数以及DOM组成特征（图2）。
研究表明，在湖冰生成期间，芳香族DOM优先被排出至下层未冻结的水体中。在具有高DOC和高芳香性的褐色湖泊，DOM易自冰晶生长前缘被排出汇聚至下层未冻结水体中（图3）。在湖冰冻结过程中，16.2±4.7%的DOC被截留在上层湖冰中，81.3±5.7%的DOC被排出到下层未冻结水体中，仅1.3±0.7%的DOC絮凝为颗粒态有机碳沉入湖底。DOC在湖冰中的截留系数，即DOCice : DOCbefore与未冻结前湖水DOM芳香性水平呈显著反相关，与脂肪族占比呈显著正相关（图3、4）。在气候变暖背景下，湖泊流域内营养盐及陆源DOM汇入量可能增加，湖内初级生产力亦将提高，这意味着陆源输入的芳香性DOM及内源产生的脂肪族类DOM丰度均可能上升。结冰过程可能导致排出的芳香性DOM及湖冰截留的DOM丰度同步上升。然而，气候变暖将意味着冬半年大量湖冰消失，冰盖持续时间大幅缩短，从而大幅削弱湖冰生成过程对冰层内DOM的排出效应。
相关研究成果以Selective exclusion of aromatic organic carbon during lake ice formation为题，发表在Geophysical Research Letters上。研究工作得到第三次新疆综合科考项目、第二次青藏高原综合科学考察研究、中科院青年创新促进会、南京地理所青年科学家小组等的支持。
图1.2015-2020年北半球1-3月间湖泊冰盖出现频率（%）以及采样点位置放大图（红星表征湖泊野外样品采集点），不同DOC浓度梯度湖水样品湖冰生成实验装置及室内模拟实验。
图2.野外现场采样和湖水冻结模拟实验中电导率、pH、溶解性有机碳（DOC）、颗粒态有机碳（POC）、溶解性总氮（TDN）、颗粒态总氮（TPN）、DOM比紫外吸收（SUVA254），以及腐殖质类与蛋白质类组分的荧光强度之和的比率（Humic : Protein）在未封冻前、冰封后水和冰中变化特征。SUVA254和相对丰度加权后的DOM芳香性指数、氢碳摩尔比之间的关系。
图3.野外现场采样和湖水冰冻模拟实验中理化参数及DOM相关参数的湖冰截留系数Cice : Cbefore变化特征及DOCice : DOCbefore与DOM光学和质谱相关参数之间的关系。
图4.高分辨率质谱Orbitrap研究结果。冰层覆盖下层未冻结水和未冰封前湖水DOM质谱峰平均相对丰度差异比较（a）；下层未冻结水和上层冰盖DOM质谱峰平均相对丰度差异比较（b）；DOM质谱峰相对丰度与SUVA254及截留系数DOCice : DOCbefore对应的van-Krevelen图谱Spearman秩相关分析结果。
